范荣磊-沈明荣课题组与许彬教授团队等合作者在Applied Catalysis B: Environmental上发表研究论文

近日,我院范荣磊副研究员(共同通讯作者)、沈明荣教授(共同通讯作者)、许彬教授(共同第一作者)、能源学院彭扬教授(共同通讯作者)等团队在构建光电化Si光阴极用于高活性和高选择性的CO2还原方面取得了创新性成果。相关工作的第一作者为硕士研究生胡嘉鑫和博士研究生范宁波,以苏州大学华体汇为第一单位,以“Facet engineering in Au nanoparticles buried in p-Si photocathodes for enhanced photoelectrochemical CO2 reduction”为题发表在Applied Catalysis B: Environmental2022年影响因子为24.319)上。

光电化学(PEC)二氧化碳(CO2)还原制备高附加值燃料是存储太阳能和实现碳中和的创新性策略之一,其核心是起CO2还原作用的半导体光阴极。半导体硅(Si),具有接近理想的能带结构、优异的电荷载流子传输性质和较低的制备成本等优势,是一种极具吸引力的光阴极材料。但是,合理地设计Si光阴极以获得高活性和选择性的一氧化碳(CO)等目标产物,仍然是一个巨大挑战。

本文中作者用一种新的两步策略将富含可控Au(111)/Au(200)界面的均匀Au NPs集成在p-Si光电阴极上,从而提高了在PEC系统下将CO2转化为CO的活性与选择性。理论计算表明,Au(111)/Au(200)界面显著降低了在CO2还原过程中形成*COOH中间体的能垒。此外,作者发现将Au NPs嵌入Si基底表面能够改善两者之间的界面接触,不仅可以进一步提高PEC活性,同时也显著提高了该Si光阴极的工作稳定性。最终,优化后的b-Au1/Si光电阴极表现出82.2%的高选择性和超过120 h的稳定性,这为用于太阳能燃料生产的光电阴极的设计提供了关键见解。

    文章链接:https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0926337323000814


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